乾酪根是沉積岩中不溶於非氧化性的酸、鹼及非極性有機溶劑的分散有機質，研究乾酪根中稀土元素的特徵對研究地質歷史時期有機質保存與稀土元素循環具有重要意義。前人研究結果顯示乾酪根具有高的總稀土含量，被認為是保留了表層海水的特徵。但是乾酪根主要是在沉積-早成岩階段形成，乾酪根中稀土元素的特徵是否反映了當時海水水體的特徵並不完全清楚。此外，前人的研究並未給出統一的干酪根中稀土元素配分模式，並且在使用傳統方法製備乾酪根時，無法有效排除難溶礦物如黃鐵礦等混入的干擾。
針對上述問題，國科大博士生、來自中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室的趙冠宇同學在導師廖澤文研究員的指導下，選擇華南埃迪卡拉系洞坎上和鳳灘兩個剖面為研究對象，經過嚴格的指標篩選製備出符合要求的干酪根樣品，發現乾酪根中具有重稀土富集、輕稀土虧損的分佈特徵(圖1)。
圖1 華南埃迪卡拉系洞坎上(A)與鳳灘剖面(B)乾酪根中稀土元素配分模式圖
本研究發現乾酪根中的稀土元素與現代沉積物產甲烷帶區域孔隙水中的稀土元素具有相似的配分模式，兩個剖面乾酪根樣品與現代沉積物孔隙水中稀土元素分佈特徵對比結果顯示乾酪根中稀土元素分佈特徵與沉積物孔隙水中一致，而這些孔隙水發育在早成岩階段厭氧的產甲烷帶，這表明乾酪根中的稀土元素並不是直接來自表層水體(圖2)。
圖2 乾酪根中與現代沉積物孔隙水中稀土元素分佈特徵對比
圖中橫座標為重稀土元素與輕稀土元素比值、縱座標為中稀土元素富集程度，除了兩個剖面乾酪根樣品外，其它沉積物孔隙水中稀土元素結果來自於已發表資料的統計(有關引用資料的出處請參考原文中的詳細說明)。
結合孔隙水稀土元素演化模型與乾酪根的形成機制，研究人員給出了乾酪根中稀土元素與孔隙水的配分模式示意圖(圖3)。可以看出：從顆粒有機物開始沉積到乾酪根最終形成，不同氧化還原分帶中稀土元素的吸附和解吸，礦物溶解、沉澱以及有機質的再礦化等過程，共同決定了局部孔隙流體中稀土元素的分佈特徵。同時，從生物聚合物到最終地質聚合物形成過程中，有機質在不同的氧化還原分帶中經歷了複雜的微生物降解、聚合和縮合演化過程，其結構與所賦存的微量、稀土元素經歷了複雜的調整與再分配流程。
從圖3也可以看出：乾酪根最終形成主要發生在沉積物中與產甲烷帶相當的深度，在形成乾酪根的同時，乾酪根會從產甲烷帶孔隙水中吸收稀土元素，並保存在其地質大分子結構中。隨著埋藏深度的增加，微生物活動將減少，周圍孔隙水中的稀土元素濃度保持不變。一旦乾酪根形成，其相對穩定的化學結構將保護被包裹在乾酪根結構中的稀土元素免受熱降解等作用的影響。
圖3 乾酪根中稀土元素與孔隙水的配分模式示意圖
這項研究工作顯示地質沉積物乾酪根中的稀土元素來自於乾酪根形成過程中與產甲烷帶相當的沉積層段內伴生的孔隙水，而不是直接來自於古海洋表層水體。這對於認識古老地質剖面沉積物中稀土元素分佈特徵與古海洋水體中稀土元素地球化學演化特徵之間的關聯性具有重要的理論指導意義。因此，直接將地質剖面沉積物中稀土元素分佈特徵應用於古海洋水體中的各種地球化學比值參數的討論需要謹慎處理。
此成果近期發表在國際期刊《Chemical Geology 》上，本研究得到了國家自然科學基金面上計畫(42072145)和中國科學院策略性先導科技專項A類(XDA14010103)的資助。
原文連結：乾酪根中稀土元素來自表層海水或成岩孔隙水
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