圖說：聚乙烯和二氧化碳耦合高價值利用的機制闡釋和建構的催化體系處理消費後聚乙烯的能力訪談對象供圖
從微小的吸管到大型汽車零件，塑膠製品廣泛應用於日常生活。全球累計塑膠產量已達近100億噸，然而，目前只有約10%的塑膠被有效回收。由於塑膠的高化學穩定性，自然分解時間可長達數百年，造成廢棄塑膠在環境中的持續積累，對人類健康和生態系統構成嚴峻威脅。
另外，塑膠生產過程中產生的二氧化碳排放量龐大，在追求「碳中和」和「碳達峰」的背景下，如何在維持塑膠產品供應的同時實現低碳甚至零碳排放，成為了一個亟待解決的重要科學問題。
記者今日獲悉，華東師範大學化學與分子工程學院趙晨教授研究團隊在廢棄碳資源塑膠和二氧化碳的高價值利用上取得重要進展。研究人員建構了沸石-金屬氧化物多相催化體系，透過芳構化-氫捕獲機制耦合轉化廢棄聚乙烯與CO2為芳香烴和CO。綜合多種原位表徵、同位標記、模型物的驗證等手段，闡釋了芳構化-氫捕獲的反應機制。
相關成果近日發表在國際權威期刊《科學進展》 （Science Advances） 。
石油基塑膠因其短流通壽命和難降解性，導致了塑膠廢物的大量積累，對環境構成了嚴峻挑戰。特別是廢棄的聚乙烯（PE），由於其豐富的碳氫化合物含量，被視為潛在的碳氫化合物載體。然而，聚乙烯主鏈的高解離能和CC鍵斷裂的不可預測性，使得其轉化過程產生多種複雜的產物。芳香烴，包括單環芳香烴，是製造燃料添加劑、合成聚合物和界面活性劑的關鍵中間體，其傳統生產途徑依賴石腦油的重整過程。富氫PE的芳構化涉及氫轉移和析氫反應。這些反應會引發二次反應，如長鏈烷烴多次加氫裂解為氣態小烷烴和芳烴前驅物烯烴的加氫。二氧化碳作為一種可用的廢棄碳源，其轉化過程通常需要大量的氫氣。
因此，研究者提出關鍵問題：二氧化碳的轉化能否與聚乙烯的芳構化過程有效耦合，以減少氫氣消耗並提升芳烴產品的產率？
據介紹，透過原位的氫氣程序脫附、二氧化碳原位吸附紅外線、13C同位素標記和模型反應物的驗證，發現CO2透過原位消耗聚乙烯芳構化過程中產生的活性氫物種，有效的提高了芳烴的產率。並闡明了催化體系的構效關係，即HZSM-5充當"儲氫池"，CuZnZrOx充當"CO2加氫池"的機制。
這項研究展示了一個芳香化-氫捕獲的耦合過程，在多功能ZEO-OX催化劑上將PE和CO2轉化為有價值的芳香烴和CO。根據催化和表徵結果，闡明了CO2介導的氫捕獲途徑。在這個機制中，HZSM-5酸位點PE芳構化產生的氫遷移到鄰近的CuZnZrOx氫受體池中進行二氧化碳還原。一次防止了二次反應，如芳香族前驅烯烴的加氫和氫解。在溫和條件下（380 ℃），CO2轉化率可達1.5 mmol gPE−1（20 bar CO2），芳烴產率最高為62.5wt%。芳構化與氫捕獲的耦合機制為富氫聚烯烴和貧氫CO2廢棄物資源的轉化和循環利用提供了新的思路。
新民晚報記者郜陽
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